Durante los últimos años de su vida se ocuparía también de otra actividad que le apasionaba: la arqueología junto con la historia o el coleccionismo de antigüedades. Gracias a la Comisión Provincial de Monumentos Artísticos, creada en 1844, se llevan a cabo dos proyectos muy importantes: la publicación de la Revista Extremadura y la creación del Museo Arqueológico Provincial. En esta época, Cáceres contaba ya con un Instituto de Enseñanzas Medias, dirigido por Manuel Castillo. Fue en él donde comenzó a gestarse el futuro museo provincial mediante una primera colección de artes prehistóricas. La consolidación del Museo fue un proceso largo que asumió en un primer momento la Comisión de Monumentos para impulsar desde el pequeño museo escolar un centro más ambicioso donde se fuesen depositando todos los objetos que se reuniesen con motivo de hallazgos fortuitos, adquisiciones, donaciones o excavaciones. Así, la colección de este museo fue creciendo gracias a su principal impulsor Juan Sanguino Michel. Sería el mismo Vicente Paredes, quien, en 1902 hace donación de una colección objetos prehistóricos, instrumentos de piedra, joyas, bronces antiguos etc. También ese mismo año el Gobierno Civil apoya esta iniciativa mediante una circular que es enviada a todos los Ayuntamientos animándoles a su colaboración con el Museo.

En 1899 nace la Revista de Extremadura como vehículo de cohesión del grupo de intelectuales de Extremadura en aquella época desarrollando una amplia labor de difusión  gracias a artículos y ensayos sobre historia, arqueología, ciencia, folklore etc. Tuvo como directores al Marqués de Castrofuerte, a Publio Hurtado y a Daniel Berjano. En 1911 deja de publicarse al haber perdido calidad  sus artículos lo cual conllevó que también se perdieran suscripciones.

Dentro de la Comisión de Monumentos fue un activo colaborador trabajando con ellos en equipo en las llamadas "excursiones arqueológicas". Sus investigaciones y trabajos en el campo de la arqueología se relacionan más con este espíritu excursionista que con los de una arqueología rigurosamente científica. Ninguno de ellos era arqueólogo profesional. Estas excursiones eran la forma más corriente de dar a conocer todos los nuevos hallazgos mediante artículos que se aproximaban a las narraciones de los libros de viaje. 

Una de las primeras investigaciones se llevaron a cabo en las “Eras de Garrote” en Alconétar promovida por el cura de Garrovillas, Jerónimo de Sande Oliveros gran aficionado que al intentar hacer un corral en unas tierras de su propiedad encontró un cuchillo metálico. A raíz de este hallazgo empezaron a realizarse trabajos en aquella zona descubriéndose tres dólmenes junto con ajuares funerarios que fueron expuestos en la Exposición Universal de París de 1878. De estos objetos una parte fue donada al Museo Arqueológico Nacional y otra al Museo de Cáceres. Estos trabajos fueron continuados por otros estudiosos entre ellos estaba Vicente Paredes. En las proximidades del puente romano de Alconétar o de la Torre de Floripes se hallaron múltiples restos romanos, piedras labradas, miliarios. De una de estas excursiones se conservan fotografías que fueron tomadas por Fernando Sánchez-Ocaña que hoy conservamos en el Archivo Histórico Provincial de Cáceres. Paredes siguió explorando aquella zona en dirección a Cañaveral siguiendo la calzada romana localizando muchos miliarios y piedras epigráficas.

Otro punto a explorar fue la ciudad romana de Cáparra. Una de las excursiones que Paredes hizo allí en 1901 quedó descrita minuciosamente en su artículo “Excursión a Cáparra”. De esta visita hay abundante material gráfico siendo de él las primeras fotografías que se conservan de este lugar. En esta excursión les acompañaba el Gobernador Civil que quedó muy impresionado e hizo alusión de propulsar el inicio de excavaciones para aumentar la colección del Museo Provincial. Vicente Paredes con una visión muy moderna pensaba algo muy distinto. Lo mejor era crear un Museo in Situ al estilo de Pompeya. El tiempo le dio la razón y prueba de ello es el Centro de Interpretación de la Ciudad Romana de Cáparra que hoy podemos visitar.

Sabemos que Vicente Paredes se implicó muchísimo en la conservación de este monumento y como arquitecto llegó a realizar una restauración de su bóveda en 1904.

Seguramente para llevar a cabo esta restauración realizó Vicente Paredes la reconstrucción ideal de este arco Tetrapylon de la ciudad romana de Cáparra. El  tetrapylum es el edificio más importante que ha sobrevivido hasta la actualidad en Cáparra. Se trata de un arco cuadrifronte, el único en España de sus características, que se sitúa en el centro de la ciudad, bordeado por el foro, los baños públicos y otros monumentos principales.

Vicente Paredes amplió las exploraciones al norte y al sur de Cáparra. En el término municipal de Valdeobispo localiza varios miliarios y gracias a esto pudo determinar con más exactitud la equivalencia de la milla romana en metros. En Riolobos descubre una lápida con inscripciones latinas, localizando también el despoblado de Rusticiana. Las libretas de bolsillo que se conservan de él son verdaderos diarios donde podemos documentar todas estas exploraciones, sus impresiones, dibujos de lo que iba viendo etc.

Al Valle del Ambroz explora la zona de Zarza de Granadilla donde interpreta que pudo estar el poblado romano de Villeta o a Villar de Plasencia encontrando algunas lápidas epigráficas, en Segura de Toro encontró muchos vestigios.

Uno de sus proyectos más ambiciosos fue la Reconstrucción del Teatro Romano de Mérida. En 1910 se inician en Mérida las primeras excavaciones a cargo de José Ramón Mélida y con ellas se deseaba posteriormente consolidar y restaurar la escena. Basándose en apuntes y mediaciones de sus visitas a estas excavaciones avanza un proyecto de reconstrucción ideal del que después va realizando correcciones a medida que avanzan las excavaciones. El proyecto de Paredes fue desestimado prefiriéndose el de un arquitecto sevillano.

Desde 1906 se dedicó al estudio de la Vía de la Plata lo cual ha quedado plasmado en dibujos, apuntes, planos etc. Lo más significativo de este trabajo fueron los errores de localización que según él identificó. Situaba la ubicación de Caecilius Vicus en Segura de Toro y no en Baños de Montemayor como todos los estudiosos. Este trabajo de tres años no pudo ser acabado al sorprenderle la muerte.

Hizo también un estudio de los caminos prerromanos en cuyos planos va indicando la localización de los toros de piedra o verracos que él relaciona con la trashumancia. Las figuras de toros o verracos irían indicando el camino que debía seguir el ganado: los toros indicaban el lugar de los pastos de invierno (hacia el sur) y los cerdos o verracos el de los pastos de verano (hacia el norte).

Las placas de pizarra grabadas (petroglifos) halladas en diversos lugares de Extremadura y de Portugal, cuyo hallazgo estaba ligado a dólmenes le sirve para un intenso intercambio epistolar con su amigo José Leite de Vasconcellos y algunas de estas placas fueron donadas por Paredes al Museo Ethnologico Portugues.

Gran amante también de la mitología se interesó en sus escritos por los amuletos de la fertilidad del dios Priapo, al tiempo que adquiría uno de ellos, o por el Hércules Segoviano.